本文介紹了有關(guān)沸石LTA制備中最有影響的合成變量的同時(shí)影響的研究。單純形法用于確定最佳合成條件，其中合成沸石的相對(duì)結(jié)晶度（關(guān)于商業(yè)樣品）定義為響應(yīng)函數(shù)。通過(guò)X射線衍射測(cè)量結(jié)晶度。經(jīng)過(guò)24次試驗(yàn)，找到了最佳條件，相對(duì)結(jié)晶度為95.4%，Na?2?O/SiO?2?=2.58，SiO?2?/Al?2?O?3?=1.45，H?2?O/Na?2?O=46.92摩爾比；11.7h晶體生長(zhǎng)時(shí)間，6.1h結(jié)晶時(shí)間（反應(yīng)）和78?o發(fā)現(xiàn)C反應(yīng)溫度是最佳合成條件。設(shè)計(jì)用于模擬沸石相圖的計(jì)算機(jī)程序以驗(yàn)證優(yōu)化算法指示的摩爾比是否導(dǎo)致所需的沸石類型。結(jié)果與使用固定因子方法的先前工作中的結(jié)果進(jìn)行了比較。

沸石的形成機(jī)制可以被認(rèn)為由三個(gè)階段組成：成熟（當(dāng)凝膠中的材料發(fā)生解聚和重新排序時(shí)）、成核（當(dāng)形成結(jié)晶前體時(shí)）和晶體生長(zhǎng)（Aurbach等人，2003年；Weitkamp和Puppe，1999年；赫爾曼，2005年）。一個(gè)細(xì)胞單元的化學(xué)表示（化學(xué)式）是Na?12?[(AlO?2?)?12?(SiO?2?)?12?]·?27?H?2?O，這意味著ZeoliteLTA在每個(gè)細(xì)胞單元中有12個(gè)四面體，被12個(gè)鈉原子占據(jù)和27個(gè)水分子。典型的反應(yīng)凝膠組成如下：3.165Na2?O:Al?2?O?3?:1.926SiO?2?:128H?2?O(ThompsonandFranklin,2003)。

在目前的工作中研究了沸石LTA的合成，考慮了最重要的合成變量對(duì)產(chǎn)品結(jié)晶度的影響。根據(jù)我們的結(jié)果和文獻(xiàn)中的結(jié)果（Herrmann，2005；Milton，1959；Thompson和Franklin，2003；Tosheva和Valtchev；2005），確定以下參數(shù)對(duì)沸石結(jié)晶度的影響最大：反應(yīng)凝膠上的二氧化硅(SiO?2?)、氧化鋁(Al?2?O?3?)、氧化鈉(NaO?2?)和水、介質(zhì)pH值、成熟時(shí)間、結(jié)晶時(shí)間和溫度。已經(jīng)發(fā)現(xiàn)振蕩速度對(duì)合成沒有顯著影響（Bayati?etal.,2008);?因此，一些研究報(bào)告稱，即使沒有攪拌也可以進(jìn)行合成。然而，其他人已經(jīng)表明振動(dòng)速度可以設(shè)置在65到85rpm之間（Breck，1974）。

以前的工作中使用了一種獨(dú)立評(píng)估變量的方法（同時(shí)允許其他變量被固定）；然而，在這種經(jīng)典方法中沒有適當(dāng)考慮合成變量的同時(shí)影響。順序單純形優(yōu)化方法是一種簡(jiǎn)單而有效的方法，當(dāng)兩個(gè)或多個(gè)變量之間的數(shù)學(xué)關(guān)系未知時(shí)，允許考慮兩個(gè)或多個(gè)變量對(duì)目標(biāo)變量的同時(shí)影響（Spendley等，1962）。

單純形由具有k+1個(gè)頂點(diǎn)的幾何圖形組成，其中k是階乘空間的維數(shù)，表示實(shí)驗(yàn)中自變量的數(shù)量。優(yōu)化方法是順序的，這意味著只有知道前一步的響應(yīng)，才有可能實(shí)現(xiàn)更接近最優(yōu)的新階段。實(shí)驗(yàn)中的每個(gè)檢測(cè)都代表一組實(shí)驗(yàn)變量，根據(jù)目標(biāo)變量的響應(yīng)拒絕最差的檢測(cè)。然后，通往最佳條件的搜索路徑代表了一種進(jìn)化機(jī)制，該機(jī)制總是試圖開發(fā)出比以前的檢測(cè)更好的響應(yīng)。

順序單純形優(yōu)化方法如下進(jìn)行：具有最差響應(yīng)的頂點(diǎn)（化驗(yàn)）反映在剩余k個(gè)頂點(diǎn)的質(zhì)心上（α?=1，反射系數(shù)）；如果新頂點(diǎn)的響應(yīng)比先前頂點(diǎn)獲得的響應(yīng)好，則應(yīng)用這個(gè)新頂點(diǎn)的擴(kuò)展（γ?=2，擴(kuò)展系數(shù)）以在反射方向上擴(kuò)展運(yùn)動(dòng)；

如果新頂點(diǎn)的響應(yīng)只比前一個(gè)最差的頂點(diǎn)好，但不比其余頂點(diǎn)好，則應(yīng)用收縮（0<?β?<1，收縮系數(shù)）以減小新單純形的步長(zhǎng)；Nelder和Mead（Olsson和Nelson，1975年；Zhao等人，2009年；Burmen等人，2006年）提出了涉及反射、膨脹和收縮操作以及隨方向變化的收縮運(yùn)動(dòng)（δ=-0,5）。當(dāng)新的反應(yīng)比以前的任何反應(yīng)都差時(shí)，這種運(yùn)動(dòng)特別有用。

這些步驟導(dǎo)致了新單純形的形成，該單純形具有設(shè)置新論文實(shí)驗(yàn)條件的新頂點(diǎn)。單純形方法在涉及多參數(shù)操作的R&D中具有寶貴的應(yīng)用：色譜，（Romero，1997；Bakeas和Siskos，1996）化學(xué)合成（Sener等，1996；Bayraktar等，2003），光譜（Pergantis等人，1994年；Koch等人，1997年）、分子模擬（Ruiz等人，1996年）和系統(tǒng)建模（Xiong和Jutan，2003年）。

該研究表明，改進(jìn)的單純形法是一種重要的優(yōu)化技術(shù)，可用于確定實(shí)驗(yàn)室中沸石LTA合成的最佳條件。它只涉及24次試驗(yàn)，在不同級(jí)別的優(yōu)化變量上進(jìn)行評(píng)估，以評(píng)估所有變量在尋找最佳值時(shí)的聯(lián)合影響。此外，在目標(biāo)響應(yīng)演變過(guò)程中觀察到單純形方法的另一個(gè)比較優(yōu)勢(shì)：如果使用產(chǎn)生不滿意響應(yīng)的單純形運(yùn)動(dòng)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，則相同的算法能夠自我糾正并返回到最佳方向的正確方向，而不會(huì)產(chǎn)生顯著變化找到的最優(yōu)值。